铂因高催化活性和热稳定性，被广泛应用于汽车尾气净化等领域。单原子分散的铂催化剂能最大化原子利用率，并降低贵金属用量，如能解决其活性与稳定性问题，将具有广阔的应用前景。

中国科学院上海高研院光源中心时间分辨组的甘涛博士和李炯研究员利用“缺陷工程调控”策略，在具有La空位的钙钛矿LaFeO₃（v-LaFeO₃）上成功锚定氧化态铂单原子（Pt⁴⁺）来构建高性能催化剂。该催化剂无需还原预处理，即可实现高效的低温CO氧化，且具有很好的稳定性。研究团队基于上海光源BL11B实验站搭建了原位吸收谱-质谱联用技术（in situ XAFS-MS hyphenation techniques）研究平台。并基于此技术揭示了该过程的反应机制：铂单原子为反应活性中心，v-LaFeO₃与Pt原子间的界面配位氧直接参与反应。CO与界面氧结合生成CO₂，消耗的氧物种通过O₂在Pt位点的解离快速补充。反应过程中铂的配位环境虽随氧物种循环发生动态变化，但氧化态Pt的核心状态与高配位结构始终保持，避免了铂的还原团聚或过度氧化钝化。该研究为Pt单原子催化剂（SACs）在催化氧化反应中“活性与稳定性难以兼顾”的难题提供了解决方案，同时XAFS-MS联用技术的发展也为其他催化反应的构效关系研究提供了强大助力。相关研究成果发表于Journal of the American Chemical Society。该成果是在前期超低贵金属含量催化剂与廉价催化剂开发研究（J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 16549-16557; Nat. Commun., 2021, 12, 2741; Appl. Catal. B: Environ. 2019, 257, 117943）的基础上，进一步通过构建原子分散的稳定活性位点，成功制备出高效且稳定的氧化催化剂。

图1. XAFS-MS联用实验装置布局

图2.XAFS-MS联用技术分析反应机制

XAFS-MS联用技术可在相同时空维度同步捕获催化剂的结构演变与活性变化信息，突破传统研究中结构表征与活性分析分离的瓶颈，为催化反应构效关系的深度解析提供了关键技术支撑。此外，我们在BL11B实验站进一步发展了时间分辨吸收谱-质谱（QXAFS-MS）联用技术（专利号：202422447156.6）。该技术可以将催化反应的构效关系研究精确在百毫秒-秒时间尺度，为更快过程的催化反应研究提供了技术保障。

中国科学院上海高等研究院为论文第一完成单位。光源中心甘涛博士为论文第一作者，中国科学院物理研究所陶蕾博士为共同第一作者，光源中心李炯研究员、中国科学院物理研究所杜世萱研究员和清华大学李亚栋教授为论文通讯作者。该研究得到国家自然科学基金等项目支持。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c08521